Análisis cuantitativo de estados de defectos en InGaZnO dentro de 2 eV por debajo de la banda de conducción mediante fotografía

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 13407 (2023) Citar este artículo

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Este trabajo investiga la función de la presión parcial de oxígeno en la medición de corriente fotoinducida de propiedades de defectos extendidas relacionadas con la distribución y cantidad de estados de defectos en estructuras electrónicas. El nivel de Fermi se ajustó aplicando un sesgo de puerta negativo en la estructura TFT y el rango medible de energía de activación se extendió a <2,0 eV. Los cálculos basados en la teoría funcional de la densidad se utilizan para investigar los cambios en las características de los defectos y el papel de los defectos en niveles superficiales y profundos en función de la presión parcial de oxígeno. Las características del dispositivo, como la movilidad y el cambio de voltaje umbral bajo una polarización de puerta negativa, mostraron una correlación lineal con la relación entre la densidad de defectos de nivel superficial y profundo. Los defectos de nivel superficial y profundo están relacionados orgánicamente y ambos defectos deben considerarse al comprender las características del dispositivo.

Debido al continuo crecimiento de la tecnología de Internet de las cosas (IoT), se han miniaturizado e integrado diversos transistores, células solares, diodos emisores de luz y sensores1. En consecuencia, los procesos de producción se diversifican, la estructura del dispositivo se complica y los defectos aumentan. Entre los diversos materiales utilizados en los dispositivos, un semiconductor de óxido amorfo (AOS) es un compuesto esencial de un semiconductor, debido a sus propiedades eléctricas superiores, su proceso de fabricación a baja temperatura y su alta transparencia óptica en comparación con los TFT convencionales basados en silicio2,3. De ahí que vacantes, insertos y suplentes puedan actuar como elementos defectuosos4,5. Estos defectos de semiconductores de óxido pueden actuar de manera diferente como donantes o sitios trampa dependiendo del nivel de energía6. Los defectos que actúan como trampas de electrones crean barreras locales, aumentan la dispersión de portadores, interfieren con las corrientes de deriva e inducen corrientes de difusión7. Por lo tanto, es importante medir cuantitativamente la densidad de defectos y la energía de activación para analizar las características del dispositivo.

Los defectos en las películas delgadas de AOS pueden existir en varios niveles de energía y pueden tener más defectos de los informados anteriormente8,9. Sin embargo, el rango mensurable de la densidad de defectos y la energía de activación es limitado debido a las diferencias en la reactividad eléctrica y óptica según los materiales10. Además, no existe una metodología adecuada que pueda analizar directamente los defectos del estado interfacial entre cada capa estructural, que se determina que existe en el dispositivo. Por ejemplo, con el método de la bomba de carga se puede medir la densidad de defectos y la energía de activación mediante el modelado aplicando un voltaje de compuerta como un pulso al dispositivo. Sin embargo, dado que la flexión de la banda en función del voltaje de la puerta varía según la estructura del dispositivo y las propiedades del canal, la resolución de la medición también varía. La espectroscopía transitoria de nivel profundo (DLTS) también puede medir cuantitativamente defectos analizando el cambio en la capacitancia durante la carga/descarga en función de la temperatura11,12. En este método, la comparación directa con las características del dispositivo de la estructura TFT es difícil porque el electrodo debe tener un contacto Schottky vertical para medir la capacitancia precisa. En nuestro último estudio, pudimos medir cuantitativamente defectos a sólo unos cientos de meV del mínimo de la banda de conducción13. Por lo tanto, existe la necesidad de un método que pueda medir cuantitativamente los defectos distribuidos en varios niveles en la banda prohibida.

En este artículo, el nivel de Fermi de los TFT a-IGZO se ajusta aplicando un sesgo de puerta negativo para ampliar el rango de análisis cuantitativo mediante espectroscopia transitoria de corriente fotoinducida (PICTS). Para el análisis de las grandes cantidades de datos obtenidos mediante medición se utilizó una técnica mejorada de aprendizaje automático con alta resolución, análisis rápido y confiabilidad. Además, se investigó el origen físico de los estados defectuosos mediante cálculos de la teoría del funcional de densidad. Se analizaron las características del dispositivo a través del defecto medido y se investigó el papel del defecto.

En la fabricación de la estructura de la puerta inferior de los TFT a-IGZO, una oblea de Si tipo p fuertemente dopada y una capa de SiO2 de 100 nm de espesor sirvieron como electrodo de puerta y aislante de puerta respectivos. Se depositó una capa activa de a-IGZO de 20 nm de espesor mediante pulverización catódica con magnetrón de radiofrecuencia (RF) desde un objetivo IGZO (In:Ga:Zn = 1:1:1 at.%) a temperatura ambiente (300 K). Un parámetro importante durante la deposición es la presión parcial de oxígeno (\({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\)). Esto indica el caudal de oxígeno en relación con el caudal total de todos los gases presentes. Fabricamos tres TFT con diferentes presiones parciales de oxígeno para investigar cómo afectaría esto a las características de los dispositivos resultantes. Durante la deposición de la capa a-IGZO, el \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) se estableció en 0, 10 o 60% en la pulverización catódica. proceso. Luego, se modeló ITO de 100 nm de espesor con una máscara de sombra metálica como fuente/drenaje (ancho/largo = 800/200 um) mediante pulverización catódica con magnetrón de CC. Finalmente, los TFT a-IGZO se recocieron a 350 ℃ durante 1 h en una atmósfera de aire ambiente utilizando un sistema de horno.

La Figura 1a muestra un diagrama esquemático de la configuración experimental. Para analizar cuantitativamente los estados de defectos utilizando PICTS, los LED UV (λ = 275 ± 12 nm) irradiaron periódicamente los TFT a-IGZO utilizando un generador de pulsos. Para medir las respuestas fotográficas según el LED que ocurren solo en el canal, el tamaño de la luz se ajustó a una forma circular con un diámetro de 100 µm a través de un microscopio de aumento de × 10 y se enfocó en la región del canal. Cuando el pulso del LED se irradia en el canal del dispositivo, los electrones en la banda de valencia se excitan a la banda de conducción y provocan un aumento local en la conductividad que depende de los procesos de generación y recombinación. Después de que se apaga el pulso del LED, la señal se reduce rápidamente debido a la rápida recombinación del exceso de portadoras generadas. A esto le sigue una parte que se desintegra más lentamente porque los portadores atrapados en el estado defectuoso se vuelven a emitir14. El análisis de esta señal con la transformada de Laplace puede extraer directamente la constante de caída de las portadoras atrapadas. La eliminación de estos portadores está determinada por la concentración y la energía atrapada en el defecto y depende de la temperatura de medición15. Por lo tanto, si se analiza la constante de tiempo después de medir la corriente transitoria a varias temperaturas, se puede calcular la concentración y la energía de activación del defecto. En este artículo, la temperatura se controló en el rango de 77 a 300 K con nitrógeno líquido. La Figura 1b muestra la flexión de la banda correspondiente a la polarización negativa de la puerta. Cuando se aplica una polarización de puerta cero a la puerta del a-IGZO TFT, el nivel de Fermi (EF) de a-IGZO y la puerta se equilibran, y algunos estados de defecto en la parte superior de EF están desocupados. Cuando se aplica un sesgo negativo, el EF se desplaza hacia el centro de la banda prohibida debido a la flexión de la banda, y la mayoría de los estados de defecto están desocupados16. PICTS es un método para medir la corriente transitoria cuando los electrones atrapados en el defecto se liberan después de que el estado de defecto desocupado se llena de luz17. Por lo tanto, cuando se utiliza una polarización de puerta negativa para eliminar el estado de defecto ocupado cambiando el EF, se pueden utilizar los PICTS para medir los defectos a un nivel extendido.

(a) Diagrama esquemático del principio experimental PICTS, (b) flexión de banda del a-IGZO TFT bajo polarización de puerta.

Las características del dispositivo de los TFT a-IGZO se midieron utilizando un analizador de parámetros de semiconductores. La corriente de drenaje (ID) se midió bajo un barrido de voltaje de compuerta (VG) de −10 a 90 V.

Para predecir la generación y el papel de los defectos relacionados con el oxígeno en el sistema IGZO, realizamos cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) con el paquete de simulación ab-initio de Viena (VASP) y el funcional PBEsol18,19. Primero, generamos tres modelos amorfos mediante un proceso de enfriamiento y enfriamiento con una simulación de dinámica molecular (MD) ab-initio. Durante la simulación MD, se utiliza un conjunto NPT con un termostato Langevin, punto K gamma y energía de corte de 500 eV20. Un modelo contiene 20 átomos de indio, 20 de galio, 20 de zinc y 80 de oxígeno para representar IGZO en estequiometría 1:1:1:4, mientras que otros modelos contienen 20 de indio, 20 de galio, 20 de zinc y 79 o 78 átomos de oxígeno para representar deficiencia de oxígeno IGZO. En la primera etapa, se simula que ambos sistemas se funden a 3000 K durante 12 ps con un paso de 3 fs. Después de la fusión, la simulación MD se ejecuta para enfriar de 2000 a 300 K a 50 K/ps durante 54 ps con un paso de 3 fs. Durante la simulación MD, se utilizan el punto K gamma y la energía de corte de 500 eV. Después de la simulación MD, los sistemas se optimizan geométricamente hasta que se cumple la condición de 0,01 eV/Å. En la optimización geométrica 2 \(\times \) 2 \(\times \) 2 k-puntos, se utilizan energía de corte de 500 eV y funcional PBESol. A partir de una estructura optimizada, la estructura electrónica de IGZO se calculó con 2 \(\times \) 2 \(\times \) 2 k-puntos, energía de corte de 500 eV y funcional híbrido HSE0621. La energía de formación de la deficiencia de oxígeno (\({\mathrm{E}}_{\mathrm{oxígeno}}\)) en IGZO neutro se calcula asumiendo que los átomos de oxígeno se disocian de IGZO y la formación de n moléculas de oxígeno (O2) .

Para simular el efecto de carga en IGZO, se realizaron cálculos con estados de carga -2, -1, 0, 1, 2 con las mismas condiciones. La energía de formación de los estados de carga (\({\mathrm{E}}_{\mathrm{charging}}\)) para hacer referencia a los estados neutros se calcula a partir de la siguiente ecuación 22

donde E(q) es la energía total de la supercélula con carga q, E(n) es la energía total de una supercélula neutra, \(\upmu \)e es el potencial químico del electrón y \(\Delta \)V es el cambio del nivel de energía del máximo de la banda de valencia. Por lo tanto, la energía total de formación versus el potencial químico del electrón se calcula a partir de la ecuación.

La Figura 2 muestra la densidad de defectos y la energía de activación medidas cuantitativamente antes y después de aplicar un sesgo de puerta negativo a a-IGZO TFT con \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) del 0%. Cuando se aplicó una polarización de puerta cero, los defectos se midieron a <1,0 eV de la banda de conducción. Los defectos se midieron adicionalmente a < 1,5 eV de la banda de conducción después de aplicar una polarización de puerta negativa de −5 V y además a < 2,0 eV de la banda de conducción después de aplicar una polarización de puerta negativa de −10 V. A medida que la polarización de puerta cambió de 0 De −5 a −10 V, la densidad de defectos no cambió y, a medida que aumentó la polarización de la puerta, solo aumentó el rango medible de defectos. Después de medir nuevamente con una polarización de puerta de cero, la energía de activación y la densidad de defectos fueron los mismos que los valores medidos originalmente. Por lo tanto, se puede ver que el rango medible se expande debido al cambio en el nivel de Fermi cuando se aplica un voltaje de polarización de puerta negativa sin cambiar las propiedades físicas/químicas del canal.

Cambios en la energía de activación y la densidad de defectos antes y después de aplicar la polarización de puerta negativa de un TFT a-IGZO con una presión parcial de oxígeno del 0%.

La Figura 3 muestra el rango extendido de medición de defectos cuando se aplica una polarización de puerta negativa de TFT a-IGZO como una función de \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) para el voltaje de polarización de puerta negativa aplicado a a-IGZO TFT, el valor máximo en el que no se produce la falla del dispositivo cuando se aplica luz UV fue: −10 V, −20 V y −30 V, respectivamente. En todos los TFT a-IGZO, el rango de medición de defectos se extendió a <2,0 eV cuando se aplicó voltaje de polarización de puerta negativa. La densidad de defectos de los niveles poco profundos y profundos disminuyó a medida que \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) aumentó. Estos cambios en los defectos pueden afectar las características del dispositivo. Todos los estados de defectos dentro de la banda prohibida pueden actuar como sitios de captura y dispersión de electrones y afectar la movilidad del dispositivo, pero pueden tener diferentes funciones y efectos en el TFT dependiendo de la densidad del defecto y la energía de activación. A partir de estudios previos, el nivel de defecto superficial y el nivel de defecto profundo se pueden clasificar en función de ~ 0,25 eV en la banda de conducción mínima23,24. Cuando la energía de activación es inferior a 0,25 eV en la banda de conducción, se trata de un defecto de nivel superficial y los electrones atrapados en este defecto pueden ser fácilmente atrapados a temperatura ambiente y actuar como portadores de carga. Cuando la energía de activación es superior a 0,25 eV en la banda de conducción, se trata de un defecto de nivel profundo, en el que los electrones quedan atrapados25. Los electrones atrapados se liberan durante el funcionamiento del dispositivo y pueden aumentar la dispersión de los portadores de carga y disminuir su movilidad.

La región de medición de defectos extendida mediante la aplicación de la polarización de puerta negativa de los TFT a-IGZO en función de la presión parcial de oxígeno.

Las Figuras 4a y b muestran el cambio en la curva de transferencia y el cambio en el voltaje umbral (Vth) de los TFT a-IGZO en función de \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{ 2}}\) bajo una polarización de puerta negativa de −20 V durante 10800 s. A medida que \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) aumentó de 0 a 10 a 60%, el voltaje umbral (Vth) aumentó de 2,02 a 20,07 a 57,67 V. Estos aumentos se debieron a una disminución en la concentración de portadoras en el canal. El μFE disminuyó de 15,05 a 5,51 a 0,46 cm2 /V∙s, y la oscilación subumbral (SS) aumentó de 0,44 a 0,83 a 1,52 V/década a medida que \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O }}_{2}}\) aumentó de 0 a 10 a 60%, respectivamente. Los TFT fabricados con \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) superiores mostraron un cambio mayor en la dirección negativa de la curva de transferencia sin ningún cambio en μFE y SS. valores. La degradación del rendimiento del dispositivo, como el aumento del valor SS, la disminución de la movilidad y el aumento de la inestabilidad del sesgo (∆Vth), se ve afectada por la densidad de defectos y su energía de activación. De los resultados de estudios previos se sabe que el suministro de oxígeno suplementario durante el proceso reduce los defectos en el canal y mejora las características del dispositivo26,27. Sin embargo, la densidad total de defectos disminuyó a 1,08 × 1019, 5,41 × 1017 y 2,85 × 1017 cm−3 como \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) aumentó, pero las características del dispositivo se deterioraron. Por lo tanto, para comprender las propiedades de TFT, se requiere un análisis detallado de los defectos del canal.

(a) Características de transferencia, (b) cambio del voltaje umbral de los TFT a-IGZO bajo la tensión de polarización de la puerta negativa en función de la presión parcial de oxígeno.

La Figura 5a muestra la concentración de defectos en los defectos de nivel superficial y profundo y la proporción de cada defecto en función de la presión parcial de oxígeno de deposición. A medida que \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) aumentó de 0 a 10 a 60%, la densidad de defectos de nivel superficial y profundo disminuyó. En estudios previos, la concentración de portadores en el canal disminuye a medida que disminuye el nivel superficial de los defectos. Esto coincidió con el resultado de que Vth aumentó en las características del dispositivo a medida que \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) aumentaba. Sin embargo, a medida que \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) aumentó, la movilidad del dispositivo disminuyó a pesar de la disminución de los defectos de nivel profundo. Esto muestra una tendencia diferente de las interpretaciones convencionales de correlaciones de movilidad y defectos de nivel profundo. Por lo tanto, se necesita una nueva interpretación del análisis de defectos del canal, lo que significa que los defectos están fuertemente interconectados entre sí. Es necesario comparar las características del dispositivo en función de la relación de densidad relativa (\({D}_{Deep}/{\mathrm{D}}_{Shallow}\)) de la región de defecto de nivel profundo y la región de defecto de nivel superficial. Las Figuras 5b y c muestran la movilidad en función de las características \({D}_{Deep}/{D}_{Shallow}\) y ΔVth en NBS. El \({D}_{Deep}/{D}_{Shallow}\) y la movilidad están inversamente relacionados, lo que significa que cuanto mayor es la influencia del defecto de nivel profundo en comparación con la concentración de portador o el defecto de nivel superficial en el dispositivo, cuanto menor sea la movilidad. A medida que aumenta \({D}_{Deep}/{D}_{Shallow}\), la confiabilidad del dispositivo se deteriora, lo que significa que un defecto de nivel profundo en la película delgada afectará la confiabilidad del dispositivo. Además, al comparar las características de \({D}_{Deep}/{D}_{Shallow}\) y del dispositivo con voltaje de polarización cero y voltaje de polarización negativo, se observó claramente una tendencia lineal cuando el rango de medición se extendió por aplicar voltaje de polarización negativa a la puerta del dispositivo. Por lo tanto, las características del TFT se pueden describir con mayor precisión mediante la medición de defectos extendida.

(a) densidad de defectos de nivel superficial, densidad de defectos de nivel profundo y relación de defectos, (b) correlación entre la relación de defectos y la movilidad del efecto de campo, y (c) correlación entre la relación de defectos y el cambio del voltaje umbral bajo la tensión de polarización de puerta negativa del a-IGZO TFT en función de la presión parcial de oxígeno.

La Figura 6a muestra la energía de formación de estados cargados en función del nivel de Fermi (potencial químico de un electrón). Como se muestra en la figura (a), cuando uno (In20Ga20Zn20O79) o dos (In20Ga20Zn20O78) átomos de oxígeno son deficientes en el sistema IGZO, los estados + 2 y + 1 son estables. En el sistema IGZO, la brecha de oxígeno (deficiencia de oxígeno) actúa como un donante que introduce electrones en el sistema y se carga positivamente. Considerando el nivel de Fermi de IGZO, los estados de carga + 1 dominan en IGZO, cuando se sintetiza con \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) 0%. Las Figuras 6b-d muestran el cambio en la densidad de estados de CBM según la cantidad de oxígeno en InGaZnO. Cuando el nivel de Fermi disminuye al aumentar la presión parcial de oxígeno durante la deposición o el sesgo de compuerta, la fracción de + 2 estados de carga se vuelve mayor28. Al reducir el nivel de Fermi en el sistema, los estados de defecto de nivel profundo que surgen de la deficiencia de oxígeno se convierten en estados vacíos y fuentes de dispersión para el transporte de portadores de carga. Por lo tanto, cuando aumenta la presión parcial de oxígeno, la fracción de defectos en los niveles profundos aumenta mientras que el número total de estados de defectos disminuye. La posición de los estados de defecto en un nivel profundo es de 1,0 eV (un oxígeno deficiente), que se origina principalmente, y de 1,8 eV (dos oxígenos deficientes) del CBM, lo que concuerda con los valores experimentales. El grado de deficiencia de oxígeno en el sistema está relacionado con la presión parcial de oxígeno durante la síntesis. Como puede verse en los resultados de la DFT, los defectos relacionados con el oxígeno pueden modular simultáneamente tanto la fracción de estado como los estados de carga preferidos.

( a ) Energía de formación para estequiometría (In20Ga20Zn20O80) e IGZO deficiente en oxígeno (In20Ga20Zn20O79 e In20Ga20Zn20O78). (b) Densidad de estados para In20Ga20Zn20O80 (c) densidad de estados para In20Ga20Zn20O79 (d) densidad de estados para In20Ga20Zn20O78.

La Figura 7 muestra un diagrama esquemático de bandas de energía del estado del defecto en IGZO TFT con diferentes \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\). A medida que \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\) aumenta, la densidad total de estados de defectos y el nivel de Fermi disminuyen, de modo que los defectos de nivel profundo pueden existir predominantemente en un estado desocupado. Además, la proporción de IGZO con dos estados deficientes en oxígeno aumenta, lo que hace que la proporción de estados a 2,0 eV de distancia del CBM aumente, mientras que la proporción de estados a 1,0 eV de distancia del CBM disminuye. Por lo tanto, la relación para el estado de carga + 2 aumenta, lo que atrapa más electrones y aumenta la fuente de dispersión. Estos resultados indican que la movilidad y confiabilidad del dispositivo se deterioran a medida que aumenta \({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}}\).

Diagrama esquemático de bandas de energía del estado del defecto en IGZO TFT con diferente presión parcial de oxígeno.

En resumen, las características extendidas de los defectos relacionadas con la distribución y cantidad de estados de defectos en estructuras electrónicas en función de la presión parcial de oxígeno (\({\mathrm{P}}_{{\mathrm{O}}_{2}} \) se investigaron 0%, 10% o 60%). Al aplicar una polarización de puerta negativa, fue posible ampliar el rango mensurable de energía de activación a 2,0 eV. Las características del dispositivo mostraron una correlación lineal con la relación entre la densidad de los niveles superficiales y profundos. Por lo tanto, la relación entre los dos estados de defecto está estrechamente relacionada con las propiedades eléctricas y las propiedades del dispositivo. Mediante cálculos a través de la teoría funcional de la densidad, se explica el origen y comportamiento de los estados de defecto en la región de energía de activación de 2,0 eV. Ajustar la cantidad de deficiencia de oxígeno, ajustar simultáneamente la densidad de los estados defectuosos y el nivel de Fermi, y modular los estados de carga preferidos (proporción de estados vacíos).

Los conjuntos de datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Esta investigación fue apoyada por Samsung Display Co., Ltd., por el Programa de Innovación Tecnológica (2001496) financiado por el Ministerio de Comercio, Industria y Energía (MOTIE, Corea), y por el programa de I+D de Tecnología Industrial (20016319) financiado por el Ministerio. de Comercio, Industria y Energía (MOTIE, Corea).

División de Física y Ciencias de Semiconductores, Universidad Dongguk, Seúl, 04620, República de Corea

Hyunmin Hong, Min Jung Kim, Dong Joon Yi, Kwang Sik Jeong y Kwun Bum Chung

Centro de I+D del Departamento de Pantallas, Samsung Display, Yongin, 17113, República de Corea

Yeon-Keon Moon, Kyoung-Seok Son y Jun Hyung Lim

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HH escribió el texto principal del manuscrito y KJ preparó las figuras 6. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a KwangSik Jeong o Kwun-Bum Chung.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Hong, H., Kim, MJ, Yi, DJ. et al. Análisis cuantitativo de estados de defectos en InGaZnO dentro de 2 eV por debajo de la banda de conducción mediante espectroscopia transitoria de corriente fotoinducida. Representante científico 13, 13407 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40162-0

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Recibido: 04 de marzo de 2023

Aceptado: 05 de agosto de 2023

Publicado: 17 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40162-0

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